| 【论文摘要】 | 自20 世纪90 年代初以来,超快、超高强度飞秒脉冲的出现使得量子系统(如原子、分子)在与其的相互作用过程中,可以在不被电离的条件下承受着极强的光场辐射,产生了许多不同于纳秒、皮秒时域的非线性光学效应,从而使光与物质相互作用的研究进入了一个全新的领域,其中有很多问题需要重新考虑。另一方面,随着有机合成技术的不断进步,大量具有良好光学特性的有机分子材料和高分子化合物不断涌现。本文将最具发展前景的超短激光技术与有机光学材料相结合,从理论上研究了超短脉冲激光与有机分子体系的相互作用,以期更好地设计和应用激光特性并预测材料的光学性质。
硝基苯胺(para-Nitroaniline, PNA)分子由于具有较强的非线性光学响应而受到理论工作者和实验工作者的广泛关注。本文以PNA 分子作为对象,研究了超短脉冲激光在该分子材料中的传播过程,并着重讨论了分子固有偶极矩对该动力学过程的影响。首先,我们在杂化密度泛函理论的水平上,选6-31++G*基组作为基矢, 优化了PNA 分子的几何结构。然后利用含时密度泛函理论,计算了分子的激发态能量和基态偶极矩以及分子电子态间的跃迁偶极矩。计算结果显示在低能量范围内,PNA 分子只存在... |
