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移动制氢过程变换催化剂的研究

作者：刘欣一 Publish: 2004-5-12 Hits:-

【中文题名】

移动制氢过程变换催化剂的研究

【英文题名】

Study on Water Gas Shift Catalysts for Onboard Hydrogen Production

【学科专业】

化学工程

【论文级别】

硕士论文

【投稿时间】

2004-5-12

【中关键词】

变换催化剂,铂,铈锆氧化物,移动氢源,,

【英关键词】

water gas shift catalysts,Platinum,Ceria-Zirconia,onboard hydrogen source,

【分类导航】

工业技术>化学工业>基本无机化学工业>工业气体>氢气>

【论文摘要】

本论文研究制备了一种适合移动制氢过程的Pt／CeO_2-ZrO_2变换催化剂。采用共沉淀法和浸渍法制备了颗粒变换催化剂，改变载体组成和活性组分担载量，对催化剂组分进行了筛选，得到了优化的催化剂组成。在此基础上以浸涂技术制备了整体变换催化剂，优化了催化剂的结构，为该催化剂的应用奠定了基础。在不同条件下对上述催化剂进行评价，实验结果表明：该催化剂具有较宽的操作温度窗口，优化之后的催化剂在250℃以上具有较高的活性；提高汽／气比，转化率得到明显提高；催化剂能适应较大范围CO浓度(4 vol％～10 vol％)的变化。在300℃下对催化剂床层通空气的实验结果表明，催化剂具有抗高温氧化冲击的能力，在300℃下接触空气而不失活。经历多次开停车实验，催化剂活性基本不变：进行了160多小时的寿命实验，结果表明催化剂具有很好的稳定性，可望应用于移动制氢过程。对催化剂进行XRD、TEM等表征，结果表明富铈固溶体的形成有利于提高催化剂的活性。通过氢吸附法测定了催化剂中活性金属的分散度，并与催化活性相关联，结果表明具有较高金属分散度的催化剂其活性也较高。 ...

【论文题纲】

摘要	3-9
引言	9-11
第一章文献综述	11-29
1.1 燃料电池氢源技术的进展	11-17
1.1.1 燃料电池氢源的种类	11-13
1.1.2 重整反应	13-14
1.1.3 移动重整制氢系统	14-16
1.1.4 移动制氢系统中的变换反应	16-17
1.2 变换催化剂的研究进展	17-27
1.2.1 传统变换催化剂	17-20
1.2.2 传统变换催化剂的缺点	20
1.2.3 适用于移动制氢过程的变换催化剂	20-26
1.2.3.1 M／CeO_2系列催化剂	21-24
1.2.3.2 复合氧化物变换催化剂	24
1.2.3.3 其他负载金属型变换催化剂	24-25
1.2.3.4 过渡金属碳化物系列催化剂	25
1.2.3.5 整体催化剂	25-26
1.2.3.6 小结	26
1.2.4 变换反应动力学和机理	26-27
1.3 本文研究目的	27
1.4 论文工作设想	27-29
第二章实验方法	29-36
2.1 催化剂的制备	29-30
2.1.1 颗粒催化剂的制备	29
2.1.2 蜂窝催化剂的制备	29-30
2.2 催化剂的表征	30-31
2.2.1 XRD(X射线衍射)测试	30
2.2.2 金属分散度测定	30-31
2.3 催化剂的性能评价	31-33
2.3.1 颗粒催化剂的性能评价	31-32
2.3.2 蜂窝催化剂的性能评价	32
2.3.3 性能评价的指标	32-33
2.3.3.1 转化率	32-33
2.3.3.2 甲烷选择性	33
2.4 CO变换反应本征动力学	33-35
2.4.1 内扩散影响实验	34
2.4.2 外扩散影响实验	34-35
2.4.3 本征动力学实验	35
2.5 小结	35-36
第三章颗粒变换催化剂的制备、评价与表征	36-54
3.1 颗粒变换催化剂组分的筛选与制备条件的优化	36-42
3.1.1 Pt担载量对催化剂性能的影响	37-38
3.1.2 活性组分的筛选	38-39
3.1.3 载体组成对催化剂活性的影响	39-41
3.1.4 制备条件对催化剂活性的影响	41-42
3.2 操作条件对颗粒变换催化剂活性的影响	42-46
3.2.1 反应温度对转化率的影响	43-44
3.2.2 空速对转化率的影响	44-45
3.2.3 汽／气比对转化率的影响	45
3.2.4 原料气组成对转化率的影响	45-46
3.3 颗粒变换催化剂稳定性的考察	46-47
3.4 催化剂的表征	47-53
3.4.1 XRD测试	48-51
3.4.2 Pt分散度的测定	51-53
3.5 小结	53-54
第四章整体变换催化剂的制备与评价	54-65
4.1 组成对整体变换催化剂反应性能的影响	54-55
4.2 操作条件对整体变换催化剂性能的影响	55-57
4.3 变换催化剂抗氧化冲击能力的评价	57-60
4.4 残留氧与甲醇对变换反应的影响	60-62
4.5 开停车对整体变换催化剂活性的影响	62-63
4.6 整体变换催化剂的寿命	63-64
4.7 小结	64-65
第五章本征动力学	65-76
5.1 CO变换反应速率的动力学模型方程	65-66
5.2 动力学实验的设计	66-67
5.2.1 实验条件	66-67
5.2.2 正交实验设计	67
5.3 动力学方程的求取与检验	67-72
5.3.1 实验结果	69
5.3.2 模型参数估值	69-70
5.3.3 模型的检验	70-72
5.4 分析与讨论	72-73
5.5 对反应器设计及过程开发的设想	73-75
5.6 小结	75-76
结论	76-78
参考文献	78-82
附录变换反应的热力学平衡计算	82-86
1 热力学基础数据	82-83
2 变换反应热力学平衡计算	83-86
(1) 平衡常数	83-85
(2) 平衡转化率	85-86
作者简介	86-87
致谢	87

【DOI】

LunWen.ID:2.2008.50496



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